Angelina a urmat studii în domeniul cinematografiei la Universitatea din New York, iar mai târziu s-a alăturat prestigioasei trupe de teatru de la "Met Theatre Group" din Los Angeles. La vârsta de 16 ani, a urmat o carieră în modeling şi a apărut în unele videoclipuri muzicale.
Debutul ei pe micile ecrane a avut loc în copilărie, alături de tatăl ei, Jon Voight, în filmul "Lookin'to Get Out" (1982), dar cariera ei de actriţă a început abia zece ani mai târziu, în producţia "Cyborg 2" (1993). În 1995, a jucat în filmul "Hackers" (1995), urmat, în anul următor, de peliculele "Foxfire" şi "Love Is All There Is", informează Agerpres.
De asemenea, a jucat în filmul "George Wallace" (1997), iar în 1998, în "Gia", ambele roluri aducându-i câte un premiu Globul de Aur pentru cea mai bună actriţă într-o mini-serie sau într-un film de televiziune. În 2000, a fost recompensată cu Oscarul pentru cea mai bună actriţă în rol secundar, în drama "Girl, Interrupted" (1999), şi cu un premiu Globul de Aur pentru acelaşi rol, potrivit imdb.com.
A jucat rolul unei eroine de jocuri video - Lara Croft - în filmul "Lara Croft: Tomb Raider" (2001). A mai interpretat roluri în pelicule precum ''Original Sin'' (2001) şi ''Life or Something Like It'' (2002), ''Lara Croft Tomb Raider: The Cradle of Life'' (2003).
În 2004, a jucat în "Taking Lives", "The Fever", "Shark Tale", "Alexander" şi "Sky Captain and World of Tomorrow". Cei mai mulţi bani i-a câştigat cu celebrul film "Mr. & Mrs. Smith" (2005), potrivit CineMagia - www.cinemagia.ro.
A jucat în "The Good Sheperd", în 2006, iar un an mai târziu în "Beowulf" şi în "A Mighty Heart". În 2008, a jucat în "Wanted" şi "The Changeling". În 2010, au urmat rolurile din filmele "The Tourist" şi "Salt", iar patru ani mai târziu în "Maleficent".
A suferit o dublă mastectomie, în 2013, pentru a preveni un risc foarte ridicat de a dezvolta cancer la sân şi la ovare. În 2015, actriţa a anunţat că s-a mai supus unei operaţii preventive de extirpare a ovarelor şi a trompelor Fallope.
După pelicula "Mr.& Mrs. Smith", în timpul căreia Brad Pitt şi Angelina Jolie s-au îndrăgostit, cei doi actori au revenit, în 2015, pe marele ecran, în filmul "By The Sea". Regizat de Angelina Jolie, pelicula prezintă povestea unui scriitor american, Roland (Pitt), şi a soţiei sale, Vanessa (Jolie Pitt), care ajung într-o staţiune pitorescă şi liniştită din anii '70, aflată la malul mării, într-un moment de criză a mariajului lor. Pe măsură ce îşi petrec timpul cu alţi turişti veniţi acolo în vacanţă, printre care proaspăt căsătoriţii Lea (Laurent) şi François (Poupaud), dar şi cu localnici precum Michel (Arestrup) şi Patrice (Bohringer), cei doi încep să se confrunte cu probleme care mocneau demult în viaţa lor de cuplu, potrivit CineMagia-www.cinemagia.ro.
Actriţa a fost căsătorită cu actorii Jonny Lee Miller, Billy Bob Thornton şi Brad Pitt. Jolie şi Pitt au trei copii biologici, Shiloh Nouvel şi gemenii Knox Leon şi Vivienne Marcheline, şi alţi trei adoptaţi, Maddox, Pax şi Zahara.
Angelina Jolie este şi ambasador al bunăvoinţei al Înaltului Comisariat ONU pentru Refugiaţi. În anul 2014, Angelina Jolie a primit, la Palatul Buckingham, o distincţie din partea reginei Elisabeta a II-a, pentru angajamentul ei în lupta împotriva violenţelor sexuale în zone de război. Ea a fost distinsă cu titlul Honorary Dame Commander a ordinului Sfântul Mihail şi Sfântul Gheorghe, ordin cavaleresc destinat persoanelor "care aduc servicii extraordinare şi de importanţă nemilitară într-o ţară străină". Este a doua distincţie ca importanţă după Cavaler sau Doamnă a Marii Cruci (Knight sau Dame Grand Cross).
A fost şi preşedintă de onoare a Festivalului internaţional de film din Cambodgia (4-10 decembrie 2015). În martie 2016, actriţa, aflată în Liban în calitatea sa de emisar special al Înaltului Comisariat al ONU pentru Refugiaţi, a lansat un apel la adresa autorităţilor din statele vizate de fluxul de migranţi, solicitându-le să-şi asume responsabilităţile privind rezolvarea acestei crize şi să nu lase frica să le călăuzească acţiunile. Tot în luna martie 2016, în aceeaşi calitate de emisar al Înaltului Comisariat al ONU pentru Refugiaţi, a vizitat portul Pireu, din apropiere de Atena, unde s-a întâlnit cu peste 4.000 de refugiaţi şi a mai vizitat un centru de înregistrare a migranţilor din insula grecească Lesbos, principala poartă spre Europa pentru refugiaţii sirieni.
În februarie 2017, Angelina Jolie a fost primită în audienţă de regele Cambodgiei Norodom Sihamoni împreună cu toţi cei şase copii ai ei. Întâlnirea a avut loc înaintea proiecţiei filmului dedicat atrocităţilor comise de regimul khmerilor roşii, "First They Killed My Father: A Daughter of Cambodia Remembers".
A filmat, în 2018, pentru continuarea producţiei "Maleficent". Pelicula, o reinterpretare modernă a basmului "Frumoasa din Pădurea Adormită", prezentată din perspectiva vrăjitoarei Maleficent, interpretată de Angelina Jolie, a avut mare succes în 2014, ajungând pe primul loc în box office-ul nord-american şi obţinând încasări de peste 750 de milioane de dolari pe plan internaţional. În februarie 2019 a vizitat cea mai mare tabără de refugiaţi din lume, aflată în Bangladesh.
Angelina Jolie a donat, în martie 2020, un milion de dolari în beneficiul copiilor care se confruntă cu nesiguranţa alimentară în contextul pandemiei de COVID-19. Apreciată pentru implicarea sa în cauze umanitare, a donat această sumă către organizaţia No Kid Hungry, care oferă hrană copiilor din familii cu venituri reduse de pe teritoriul Statelor Unite, după ce multe şcoli s-au închis pe fondul pandemiei.